太赫兹非线性光谱学洞察力
发布时间：2023-11-07 10:29:31 阅读数： 162
自 20 世纪 90 年代以来，二阶表面特定非线性光学光谱（如和频光谱）一直是揭示微观表面和界面结构的重要工具。
然而，太赫兹传统上仅限于可见光到中红外光谱范围（大于 20 太赫兹）。然而，太赫兹范围对于研究各种材料中的晶格振动、分子振动、准粒子和基本激振具有极其重要的意义。
由于缺乏强大的太赫兹源，和频发生器在此太赫兹范围内不起作用，即使有强大的太赫兹源，也很难将微弱的和频信号与强烈的可见泵浦光分离开来，因为它们的频率几乎相同。
复旦大学、加州大学伯克利分校和上海理工大学的研究人员最近合作推出了一种新方法，将表面特异性非线性光学光谱学扩展到太赫兹区域。他们利用脉冲内差频混频（DFM）过程实现了这一目标，探测灵敏度高达亚单层水平。
与传统的和频光谱法（SFS）相比，差频光谱法（DFS）在太赫兹范围内具有显著优势。它不依赖于强大的太赫兹源，而且得益于太赫兹信号和泵浦光之间的频率间隔很大，使得检测更加直接。
研究小组采用飞秒脉冲作为泵浦，利用最先进的电光采样技术检测太赫兹发射，实现了亚单层灵敏度。作为概念验证，他们研究了 SrTiO3（001）表面，该表面因其多功能特性以及原子级制造和改性的精确性而闻名。
研究表明，表面特异性非线性太赫兹光谱法可以选择性地表征 SrTiO3(001) 表面或界面的极化声子模式。
通过对称性分析和适当的极化选择，研究人员能够选择性地研究 SrTiO3(001) 的极化声子或 LaAlO3/SrTiO3 和 Al2O3/SrTiO3 界面二维电子气的 Drude 类非线性响应。
利用定量太赫兹频谱分析，研究小组建立了一种光学协议，用于在非真空或埋藏条件下远程测量复杂氧化物的界面电位。
总之，太赫兹 DFS 为现场探索复杂氧化物异质结构界面的低频激发提供了新的机会。
这种以单层灵敏度分辨表面或界面低频集体激发的能力可以很容易地扩展到各个学科，包括研究氢键网络结构、研究催化反应中金属氧化物上物理吸附物种的挫折振动等。
参考资料
Su, Y., et al. (2023) Probing Interface of Perovskite Oxide Using Surface-Specific Terahertz Spectroscopy. Ultrafast Science. doi.org/10.34133/ultrafastscience.0042.
