结合极紫外光源解析氧分子中的量子力学解离机制
发布时间：2023-11-23 09:21:55 阅读数： 154
测量概念和吸收数据概览。来源：《科学进展》（2023 年）。DOI: 10.1126/sciadv.adk1482
研究人员首次成功地利用两种极紫外光源的组合选择性地激发了一种分子，并使该分子解离，同时对其进行了时间追踪。这是向化学反应的特定量子力学控制迈出的又一步，可以实现新的、以前未知的反应通道。
光与物质，特别是与分子的相互作用在自然界的许多领域都发挥着重要作用，例如在光合作用等生物过程中。太阳能电池等技术也使用这一过程。
在地球表面，主要是可见光、紫外线或红外线在起作用。极紫外线（XUV）辐射的能量远高于可见光，但会被大气层吸收，因此无法到达地球表面。不过，这种 XUV 辐射可以在实验室中产生并用于选择性激发分子中的电子。
分子中的单个原子由其最外层的电子以一种带负电的云的形式结合在一起--它们就像一种 "化学胶水"--而内层电子则更靠近原子核，因此在分子中的位置更加集中。现在，正是这些电子可以被 XUV 辐射特别激发。这就实现了地球表面不会自然发生的新化学反应过程。
在位于德国海德堡的马克斯-普朗克生命科学研究所普费弗教授研究室的克里斯蒂安-奥特博士（PD Dr. Christian Ott）研究小组的领导下，研究人员合作首次成功地将两种不同的 XUV 光源结合在一起，从而在时间上解析了氧分子中的量子力学解离机制。
该团队的研究成果发表在《科学进展》（Science Advances）杂志上。
为了实现这一目标，一方面，激光脉冲是通过高次谐波发生（HHG）过程产生的，在这一过程中，红外光被引导通过一个气室，从而转化为 XUV 辐射--例如，今年的诺贝尔物理学奖就以这一过程而闻名。另一方面，使用自由电子激光器（FEL），加速的电子会发射 XUV 光。这两种方法都能产生持续时间为飞秒（十亿分之一秒的百万分之一）的 XUV 脉冲。
这里的决定性因素是两种激光脉冲的光谱截然不同。"HHG脉冲的光谱非常宽，这意味着它们由许多不同频率的光组成--在可见光范围内，这可以理解为不同的颜色。而 FEL 脉冲在光谱上的局限性要大得多，"该研究的第一作者、博士生亚历山大-马古尼亚（Alexander Magunia）解释说。
FEL 脉冲由汉堡的自由电子激光器（FLASH@DESY）产生，用于激发氧分子的电子进入特定状态。众所周知，这种状态会导致分子通过两种不同的途径解离。然而，直到现在，人们还不清楚这种情况发生的速度有多快。这是因为氧分子中的原子必须经历一个 "量子隧道 "过程，这使得精确的理论描述变得更加困难。
通过在第一个激发的 FEL 脉冲中加入时间延迟可调的第二个 HHG 脉冲，这种分子解离现在可以像快速照片系列一样被实验记录下来。高纯锗脉冲可以通过光谱吸收指纹一次性 "拍摄 "所有产生的碎片--这是决定性的一步。
两个脉冲之间的时间延迟越大，已经衰变的分子就越多。碎片的增加最终使研究人员能够确定这一过程的持续时间以及两个衰变通道各自的速率。
利用 FEL 脉冲启动有针对性的电子或分子过程，并通过宽带 HHG 光谱独立读出分子或其单个碎片的各种量子力学状态信息的可能性，有望使未来用光记录、理解并最终控制更复杂的化学反应成为可能。
参考资料
Alexander Magunia et al, Time-resolving state-specific molecular dissociation with XUV broadband absorption spectroscopy, Science Advances (2023). DOI: 10.1126/sciadv.adk1482
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