解决透射电子显微镜中的一个老大难问题

常规 SPED 扫描与 n = 8 段前震路径分段 SPED 扫描的比较。(a)常规 SPED 扫描和(b)-(d)三个前冲路径分段关闭去岩功能后的衍射图样示例。(e)常规 SPED 扫描和(f)-(h)三个分段的 VBF 图像。插图显示 VBF 图像中 4 × 4 选定扫描点的衍射图样。(f)-(h)与(e)中的常规 SPED VBF 相比，(i)-(k)中显示了(f)-(h)中每个显示段 VBF 图像的 VBF 强度差异图。(a)-(d)中的衍射图样与(e)-(k)中的 VBF 图像和差异图来自不同的前驱路径分割扫描。资料来源：Ultramicroscopy (2023)。DOI: 10.1016/j.ultramic.2023.113715

对于希望了解磁性材料内部结构的研究人员来说，透射电子显微镜是不可或缺的工具。由于电子的波长比可见光的波长短得多，一束电子穿过材料的薄片就能形成图像，材料的内部结构被放大到 5000 万倍，比光学显微镜的放大倍数高出许多。

自 20 世纪 30 年代首次开发出透射电子显微镜（TEM）以来，科学家和工程师们对该技术进行了许多改进。每种变体都适合不同的应用，并各有优缺点。

现在，NTNU 的研究人员想出了一个非常简单的方法，来解决一项已有近 30 年历史的基于 TEM 的技术（即扫描前驱电子衍射）中存在已久的问题。

修复模糊图像
SPED 最初开发于 1994 年，它是将纳米尺寸的电子束在试样上扫描，同时每秒绕轴旋转 100 次。扫描时光束的前冲运动有助于消除一些干扰效应，这些干扰效应使研究人员难以分辨他们正在研究的结构。但使用 SPED 的研究人员经常会遇到一个被称为探针游走的问题。

在理想的世界里，显微镜内部使用的透镜是没有缺陷的，但在现实中，缺陷是很难避免的。这些缺陷被称为像差，最终会导致探针偏离研究人员试图成像的点。

当探针开始偏离时，最终图像的分辨率就会下降。"NTNU物理系博士候选人格雷戈里-诺达尔（Gregory Nordahl）说："最终的图像会变得模糊不清。

空间分辨率损失
当 Nordahl 尝试将 SPED 与另一种名为 STEM-DPC 的 TEM 技术相结合时，他首次遇到了探针游移的问题。在扫描透射电子显微镜（STEM）中，不是用一束宽光束同时测量整个样品，而是用一束聚焦光束逐行扫描样品，形成图像。

差分相衬（DPC）成像技术有时与 STEM 结合使用，即 STEM-DPC，用于成像磁性材料中的磁场。

"他说："当我们首次将 SPED 与 STEM-DPC 结合使用时，磁成像能力有了很大的提升空间。"然后我们发现了一个巨大的缺点，那就是空间分辨率的损失。有时，这种分辨率的损失是值得权衡的，但在其他情况下，它可能使研究人员的研究工作无法进行。

多幅图像而非仅一幅图像
在诺达尔攻读博士学位的第一年，他在一次会议上展示了自己的研究成果。爱尔兰都柏林圣三一学院物理学助理教授路易斯-琼斯（Lewys Jones）与他取得联系，提出了一些解决这个问题的想法。

琼斯与诺达尔的导师、挪威科技大学物理学副教授马格努斯-诺德（Magnus Nord）一起，想出了一个巧妙的办法来解决探针徘徊的问题。

这种方法是在电子束旋转一圈时拍摄多张图像，而不是通常的单张图像。"诺达尔说："如果我们在电子束每次旋转时拍摄大量图像，我们就能分离出探针的游走。"之后，就可以通过简单的编程来混合、匹配、重叠图像，从而校正移动。

他们将这种技术称为分段 SPED 或 S-SPED，并在最近发表在《超显微镜》杂志上的一篇论文中作了详细介绍。这项技术的一个好处是，它不涉及任何额外的设备，也不需要对现有的显微镜装置进行修改。"Nordahl 说："我们无需对 TEM 或其镜头进行任何改动，就能有效提高 SPED 的分辨率。

新设备使之成为可能
Nordahl 说，如果不使用直接电子探测器技术，研究人员就不可能开发出这种方法。在典型的 TEM 设备中，为了生成最终图像，电子在通过一种被称为闪烁体的东西时会被转换成光子。但在直接电子探测器中，图像是由电子本身产生的。挪威第一台直接电子探测器MerlinEM于2020年安装在挪威国立师范大学。

该方法是在用旧电脑CPU制作的样品上进行测试的。"诺达尔说："我的上司基本上是用锤子把它砸开的。随后，NTNU 材料科学与工程系的博士候选人卡斯帕-洪内斯塔德（Kasper Hunnestad）使用 NTNU 纳米实验室的聚焦离子束切割出 CPU 的横截面进行成像。

庞大的数据集和解决方法
将解决方案付诸实施并非没有挑战。拍摄图像数量的增加意味着机器需要收集的数据量也相应增加--例如，每次旋转拍摄八幅图像意味着数据量增加了八倍，但完成一次旋转所需的时间却没有相应增加。

这意味着机器很难在可用时间内写入所有数据。"数据集可能有几百千兆字节那么大，"Nordahl 说。

"他补充说："你基本上是每一毫秒记录一张这样的图像，这就意味着大量数据要以极高的速度传输。"他补充说："很多时候，探测器无法记录所有数据，从而导致数据丢失。

解决方法是在不记录任何额外数据的情况下，增加光束的额外旋转，让探测器有时间跟上。

用于研究微小的纳米级磁体
诺达尔将 STEM-DPC 和 SPED 结合起来的最终目的是研究所谓的人造自旋冰系统。人造自旋冰由微小的纳米级磁铁组成，排列成晶格型结构，可用于研究磁现象。

"诺达尔说："从本质上讲，你所拥有的这些岛屿是有磁性的，而中间的区域则没有磁性。"由于来自这些磁体的杂散磁场，它们会相互影响，当你拥有足够多的磁体时，它们就会表现出非常有趣的宏观特性。

既然探针游走问题已经有了解决方案，那么利用这些技术对含有宽度仅为几十纳米元素的磁性材料进行成像将成为可能。

研究人员还已经在研究新的 S-SPED 技术的其他应用，这些应用是他们之前根本没有预料到的。"诺达尔说："我们已经将它应用于许多材料，而且我们正在发现更多可以进一步使用它的潜在方法。"实施起来如此简单，却又如此有效，这简直令人难以置信"。

参考资料

Gregory Nordahl et al, Correcting for probe wandering by precession path segmentation, Ultramicroscopy (2023). DOI: 10.1016/j.ultramic.2023.113715