非线性光学新进展：将激光与hBN晶体晶格振动配对增强二维材料的光学特性

哥伦比亚大学的工程师和马克斯-普朗克物质结构与动力学研究所的理论合作者发现，将激光与晶体晶格振动配对，可以增强层状二维材料的非线性光学特性。该研究成果发表在《Nature Communications》上。

Cecilia Chen 是哥伦比亚大学工程系的博士生，也是这篇论文的共同作者，她和 Alexander Gaeta 量子与非线性光子学小组的同事们使用了六方氮化硼（hBN）。hBN 是一种与石墨烯类似的二维材料：其原子呈蜂窝状重复排列，可被剥离成具有独特量子特性的薄层。Chen指出：hBN 在室温下非常稳定，其组成元素--硼和氮非常轻。这意味着它们的振动速度非常快。

绝对零度以上的所有材料都会发生原子振动。这种运动可以量化为具有特定共振的称为声子的准粒子；在hBN中，研究小组感兴趣的是振动频率为 41 THz的光学声子模式，其波长为 7.3 μm，处于电磁波谱的中红外波段。虽然中红外波长在晶体振动图中被认为是短波，因此能量较高，但在大多数使用激光的光学研究中，中红外波长被认为是长波，能量较低，绝大多数实验和研究都是在可见光到近红外范围（约 400 nm到 2 μm）内进行的。

图 1：与 TO (E1u) 声子模式共振驱动相关的原子运动和原子位移。a.  hBN的蜂窝晶格排列。箭头表示原子在共振光学激发下的运动。b. TO (E1u) 激发的 hBN 中硼和氮离子的模拟原子位移（单位：玻尔半径 a0）。一个FWHM为 25 fs 、1 × 10¹² W/cm² 的脉冲激发了晶格动力学。c. 作为泵浦强度函数的原子位移峰值振幅与 I1/2 的拟合，并进行了少量强度线性修正。在发生损坏之前，可达到接近平衡晶格常数 10%的位移。

当他们将激光系统调谐到与 7.3 μm 波长相对应的 hBN 频率时，Chen 与博士研究生 Jared Ginsberg（现为美国银行的数据科学家）和博士后 Mehdi Jadidi（现为量子计算公司 PsiQuantum 的团队负责人）一起，能够同时连贯地驱动 hBN 晶体的声子和电子，从而有效地从介质中产生新的光学频率--这是非线性光学的一个基本目标。马克斯-普朗克的 Angel Rubio 教授团队领导的理论研究工作帮助实验小组理解了他们的研究结果。

图 2：在透射几何形状下，演示 hBN 中声子增强非线性的两个实验装置。a. THG 实验的实验装置。使用 PbS 和 MCT 探测器、锁相放大器和boxcar-averaging进行探测。b. 泵浦探测 FWM 实验装置。时间延迟由步长小于 1 µm的机械延迟台控制。泵浦光和探测光都通过一个数值孔径为 0.5 的反射物镜聚焦到样品上。利用硅光电倍增管和锁相放大器进行检测。

他们利用市售的台式中红外激光器，探索了声子介导的四波混合非线性光学过程，以产生接近光信号偶次谐波的光。他们还观察到，与不激发声子的情况相比，三次谐波的产生增加了 30 多倍。Chen表示：我们很高兴地证明，利用激光驱动放大自然声子运动可以增强非线性光学效应并产生新的频率。研究小组计划在今后的工作中探索如何利用光来改变hBN和类似材料。

图 3：声子频率下探测信号与中红外泵浦之间的四波混频。a.  TDDFT 模拟显示在 TO 声子模式的共振激发过程中出现了 FWM 非线性。b. 792 nm探测脉冲的时间分辨 FWM 产率（归一化）。当泵浦在时间上重叠时，测得超快三阶非线性。瞬态信号在 200 fs 时间常数（约为脉冲持续时间的两倍）之后消失。时延扫描中出现的翼是非完全高斯脉冲的结果，这是强大气吸收的结果。插图：FWM 时延的傅立叶变换。c.  测得的 FWM 与探测器功率的关系。d. 测得的 FWM 与泵浦功率的关系。FWM 随声子驱动强度线性增加。e.  建议的 FWM 过程的两个版本。发射中的 2ω声子能量差与理论光谱中观察到的分裂一致。c, d）中的误差条代表平均期间检测到的信号范围。

参考论文：Jared S. Ginsberg等人，《Phonon-enhanced nonlinearities in hexagonal boron nitride》，《Nature Communications》（2023）。