利用介质元表面放大上转换发射

掺杂镧系元素的上转换纳米粒子（UCNPs）具有多种优异特性，包括广泛的可调多色发射和更长的发射寿命。因此，它们非常适合广泛的光发射应用。尽管 UCNPs 具有多种优点，但其持续发展和实际应用仍面临重大障碍。荧光的另一个重要方面是偏振。它为定向和结构信息增添了另一层含义。

a) 具有高 Q 值准 BIC 和米氏（Mie）共振模式的共振元表面示意图。 b) 在 y- 和 x- 线性偏振光照下，通过连续改变几何不对称参数 δ 实现反射光谱的演变。 c) 沉积在元表面和玻璃基底上的 UCNPs 的上转换发光光谱。图片来源：Ziwei Feng、Tan Shi、Guangzhou Geng、Junjie Li、Zi-Lan Deng、Yuri Kivshar 和 Xiangping Li

荧光偏振成像方法中经常会用到偏振。在 UCNPs 中，与 4f 电子转变相关的本征上转换发射过程通常很微弱，并且缺乏偏振。

由李湘平教授、邓子兰教授（暨南大学）、李俊杰教授（中科院物理所）和 Yuri Kivshar 教授（澳大利亚国立大学）领导的科学家团队在发表于《eLight》的一项新研究中创建了一种用于放大上转换发射的介电元表面。

早期的研究大多集中于通过将 UCNPs 与等离子纳米结构相结合来改善上转换发光。这些纳米结构周围的强电磁场可以提高吸收截面和上转换辐射率。金属结构可使表面等离子体有效定位光并产生强电场，从而改善上转换荧光。

由于固有损耗，金属纳米结构的品质因数（Q 因子）值较低。由于与发射材料直接接触，它们会产生淬灭效应。对于共振激发而言，Q 值至关重要。

质子共振的平均 Q 值范围为几十。例如，金属-绝缘体-金属（MIM）结构可以达到很高的 Q 值。发射器非常靠近金属表面。淬火效应会导致量子效率迅速降低。

全介电共振超表面由高指数介电纳米结构构建而成，在可见光频率下损耗极小，可实现比等离子纳米结构更丰富的多极米氏共振。它是荧光增强的绝佳替代品。当这些米氏多极子在周期性阵列中耦合时，就会产生集体高 Q 值共振。

通过打破元原子对称性，连续体中的束缚态（BIC）可以转化为具有有限但非常大的 Q 因子的准 BIC。最近，这些新方法在荧光增强和低阈值激光应用方面得到了深入研究和验证。

为了实现偏振控制的双波段上转换猝发，研究人员使用了谐振元表面的高 Q 值集体模式这一发展中的概念。研究人员利用二原子纳米砖创建了高 Q 值共振元表面。

该设计包括一个用于 y 偏振入射的准 BIC 模式和一个用于 x 偏振入射的高 Q Mie 共振模式。置于元表面上的 NaYF4:Yb/Er UCNPs 的超亮上转换发光表现为双波段。

研究人员通过调整偏振分析仪的旋转，在双波段上显示出线性和交叉偏振发射，并具有超高的偏振度（DoPs）。这项研究为有效增强 UCNP 发射和偏振控制铺平了道路，可应用于低阈值偏振上转换激光器和高光谱成像/传感。

参考资料

Feng, Z., et al. (2023) Dual-band polarized upconversion photoluminescence enhanced by resonant dielectric metasurfaces. eLight. doi:10.1186/s43593-023-00054-2