伸展分子中的拉比振荡

​紫色和橙色的曲线分别表示电子基态（1sσg ）和激发态（2pσu）的势能曲线。两条曲线之间的黄色垂直箭头表示Rω处的谐振单光子转变。两个插图勾勒了分子解离过程中的循环和滚动过程，由灰色框架标记。水平虚线标志着1sσg状态的ν=6振动态的特征能量。资料来源：潘圣哲、胡晨曦、张文彬、张兆和、周连荣、卢晨旭、卢佩芬、倪洪成、吴健和何峰

80多年前，拉比振荡被提出来描述暴露在振荡驱动场下的两级量子系统中的强耦合和群体转移。与原子相比，分子有一个额外的振动度，这给光-分子相互作用中的拉比振荡增加了一个额外的旋钮。然而，在分子键的拉伸过程中，这种激光驱动的拉比振荡如何决定解离片段的动能释放（KER）谱，仍然是一个未解的问题。

在《光》杂志上发表的一篇新文章中和《科学与应用》上发表的一篇新文章中，由上海交通大学的何锋教授和华东师范大学的吴健教授领导的一个联合科学家小组研究了拉伸分子中的拉比振荡，发现了强场诱导的解离动力学，超越了公认的共振单光子解离情景。在最简单的H2+分子离子的解离过程中，与激光场耦合，电子在1sσg和2pσu状态之间跳动，形成拉比振荡。

电离产生的核波包（NWP）可以沿着两条势能曲线交替传播，朝着更大的核内距离单调传播，称为滚动过程，也可以沿着2pσu曲线向外传播，然后在1sσg曲线上向内传播，然后再次被发射到2pσu状态，随后进行解离，称为循环过程。滚动和循环解离途径导致射出的解离碎片的KER不同，这已经通过比较实验测量和量子模拟结果得到验证。

在许多已经充分研究了拉比振荡的领域，如量子光学和量子点，外部激光场是弱的。而在超快和强场界，经常利用强飞秒激光脉冲来诱导拉比振荡，甚至观察原子和分子在飞秒时间尺度内的超快动力学。这些科学家总结了拉伸分子中的拉比振荡。

"我们基于核运动和电子拉比振荡的耦合的解释与传统的单光子键软化方案有根本的不同。使用传统的Floquet形式主义，不同的解离途径已经得到了很好的确认，并提出当驱动激光脉冲变得更强时，较低的振动态可以溢出势能曲线。当驱动激光是一个连续波时，Floquet形式主义工作得很好，它通过支付时间信息的损失，从能量的角度毫不含糊地识别了解离途径。"

"然而，我们在拉比振荡时提出了一个根本不同的方案，以探索超越以往研究的更有成效的动态过程。在拉比振荡的情况下，H2+可能首先吸收一个光子，然后从1sσg状态转移到2pσu状态。一旦2pσu态的累积数量大于1sσg态的累积数量，2pσu态的H2+可能会发射一个光子并转到1sσg​态，形成一个完整的拉比振荡。研究人员补充说："在解离过程中，如果NWP经历了半整数倍的Rabi振荡，质子将以净一光子吸收结束，这仅从能量的角度来看类似于键软化的情景。

"时间分辨方案满足了众所周知的从原子到分子的拉比振荡的一个基本步骤，诞生了对激光驱动的分子解离的完整理解，特别是缓慢核碎片的喷射。科学家们说："这里提出的电子跳跃机制对于拉伸分子的强场动力学来说是通用的，这对复杂的分子过程也有影响，包括核电子的关联性。

更多信息：Shengzhe Pan等，拉伸分子中的拉比振荡，Light: Science & Applications (2023). DOI: 10.1038/s41377-023-01075-9

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